近年来，有机无机杂化钙钛矿太阳电池因其卓越的光电性能而备受瞩目，但器件稳定性依然是个极大的挑战。一方面，钙钛矿多晶薄膜不稳定，尤其是晶界处，很容易引发分解。此外，离子迁移和金属电极扩散现象也会显著降低器件效率，使器件长期稳定性大打折扣。如何系统地解决器件稳定性问题目前仍然需要全面的研究。

　　近日，28365-365陈棋教授和李煜璟教授在材料类顶级期刊Adv. Mater.上发表了题为《Grain Boundary “Patches” by in situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability》的文章。该工作利用有机小分子甲巯咪唑(MMI)处理钙钛矿薄膜，将钙钛矿薄膜表面残存的PbI₂原位地转化成PbI₂-MMI络合物。该工作的巧妙之处在于形成的PbI₂-MMI络合物刚好位于晶界处，好似“补丁”一样，将毗邻的晶粒缝合在一起！值得一提的是：MMI是治疗甲亢的特效药物。钙钛矿薄膜经过MMI“treatment”之后，其光稳定性显著增强了。此外，研究人员还发现该晶界补丁能够抑制离子迁移和金属电极扩散，极大地提升器件稳定性。未封装的器件经过670多个小时的持续光照之后还维持了80%的初始效率。该工作通过引入晶界补丁的形式系统性地提高了器件的稳定性，为解决稳定性提供了全新的思路。

图1 晶界补丁的形成与表征。a. 晶界补丁形成原理示意图；b. 未处理的薄膜SEM图；c. MMI 处理之后的SEM图；d. MMI处理和未处理的薄膜以及PbI2-MMI络合物XRD图谱；e. MMI处理和未处理的薄膜 XPS图谱。

图2 器件光电性能。a. 器件J-V曲线；b. 稳态效率；c. 迟滞系数；d. EQE曲线和积分电流曲线。

图3 器件稳定性。a. 暗态下器件稳定性；b. 光照下器件性能曲线。

图4 薄膜稳定性及进一步计算验证。a. MMI处理和未处理的薄膜样品不同光照下的吸收曲线；b. 缺陷形成能计算； c. MMI和无缺陷钙钛矿作用模型；d. 碘缺陷存在下MMI作用模型；e. MMI和氧缺陷作用模型。

图5 器件稳定性：抑制碘迁移和银电极扩散。a. 未经MMI处理的HAADF-STEM图；b. MMI处理之后的HAADF-STEM图；c. 未经MMI处理的器件EDX线扫图；d. 经MMI处理的器件EDX线扫图。

　　该研究利用有机配位小分子和残存的PbI₂构建了PbI₂-MMI络合物“补丁”。同时提高了薄膜和电极的稳定性，显著延长了钙钛矿太阳能电池寿命。而且该方法简便易行，具有普适性也能够应用到其他领域，为材料设计提供了新的策略。

　　该工作的计算模拟部分由28365-365钟海政教授团队完成，也得到了28365-365金海波教授的深入探讨，器件的HAADF-STEM表征得到了北京工业大学隋曼龄教授团队的帮助。工作是在国家自然科学基金、科技部重点研发计划和28365-365培育基金的支持下完成的。

　　文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201800544

【团队介绍】

　　陈棋，2005年本科毕业于清华大学化工系，2007年硕士毕业于清华大学化学系，2012年博士毕业于加州大学洛杉矶分校(UCLA)材料科学与工程系，随后以博士后身份在UCLA加州纳米研究中心从事薄膜太阳能电池研究工作。2016年受聘28365-365教授，同年入选中组部“青年千人”计划。迄今发表论文50余篇，引用超过10000次。包括Science、Nature Communications、Journal of American Chemical Society、Nano Letters、Advanced Materials等，单篇他引超过2000次。

　　陈棋课题组主要从事有机无机杂化及复合材料的开发与应用研究，材料广泛应用于能源、光电等领域，具体包括太阳能电池、光电催化、传感器、探测器等各类新型光电功能化器件。课题组目前着力研究钙钛矿光伏技术产业化的相关科学和技术问题。团队现招聘博士后与产业化相关的科研助理。